目前,关于固态电解质的研究主要集中在氧化物和硫化物上。但是,大量研究发现,氧化物和硫化物的离子电导率和电化学稳定性之间无法调和。硫化物具有较好的离子电导率,但电化学窗口窄且电极稳定性差;而氧化物虽然显示出更宽的电化学窗口但离子电导率较低。开发良好室温离子电导性和稳定性的电解质材料是一个具有挑战性的课题。申请人通过深度氧掺杂的思想,在硫化物基础上设计了一种氧硫固态电解质。并结合第一性原理计算和Materials Project材料数据库,对氧硫固态电解质的锂离子迁移率、电化学稳定性以及界面稳定性进行探究。证明氧深度掺杂硫化物固态电解质可以获得稳定的氧硫复合固态电解质材料,具有高的离子电导率、优良的电化学稳定性以及低的迁移能垒和宽的电化学窗口等特性。氧硫复合固态电解质材料的室温离子电导接近30 mS cm-1,电化学窗口增加了两倍,如图1所示。通过这项工作,我们建立了氧-硫化物体系稳定性和电导性的计算标准和筛选标准;在氧硫化物体系进行深度氧掺杂的研究,有望在固态锂电池中得到广泛应用,为提高固态电解质电导率提供了宝贵思路。论文发表在Small期刊(IF=10.8)。Li-Ion Cooperative Migration and Oxy-Sulfide Synergistic Effect in Li14P2Ge2S16−xOx Solid-State-Electrolyte Enables Extraordinary Conductivity and High Stability, B Zhang, M Weng, Z Lin, Y Feng, L Yang, LW Wang, F Pan, Small, 2020, 201906374.
图1. 氧硫固态电解质的相稳定性、水稳定性、电化学窗口、离子电导率和离子迁移轨迹。
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